Các dấu vết khảo cổ từ thời văn hóa Sa Huỳnh có từ sớm hơn 200 năm trước công nguyên đã được tìm thấy trên đảo.

Vào nửa đầu thế kỷ 17, Chúa Nguyễn tổ chức Hải đội Hoàng Sa lấy người từ xã An Vĩnh, huyện Bình Sơn, phủ Quảng Ngãi ra quần đảo Hoàng Sa thâu lượm hàng hóa, khí cụ trên các tàu mắc cạn và đánh bắt hải sản quý hiếm mang về dâng nộp.[6][7]

Danh sách các cai đội, suất đội thủy quân nhà Nguyễn được cử đi thực thi chủ quyền tại quần đảo Hoàng Sa:

• Phạm Quang Ảnh, được cử đi đo vẽ thủy trình Hoàng Sa tháng 1 năm Gia Long 14, Ất Hợi (1815), tên được lấy đặt tên cho đảo Quang Ảnh thuộc quần đảo Hoàng Sa.
• Phạm Văn Sinh, được cử đi đo vẽ bản đồ Hoàng Sa
• Phạm Văn Nguyên, năm Minh Mạng 16 (1835) được cử đi xây dựng Hoàng Sa Tự tại đảo nay là đảo Phú Lâm quần đảo Hoàng Sa.
• Phạm Hữu Nhật, tức Phạm Văn Triều (1804-1854), được cử đi đo dạc Hoàng Sa năm 1837, tên được lấy đặt tên cho đảo Hữu Nhật thuộc quần đảo Hoàng Sa.[8]

Trong chiến tranh Việt Nam, Lý Sơn là địa điểm mà Hải quân Hoa Kỳ đặt trạm ra đa để quan sát hoạt động của tàu thuyền dọc theo bờ biển Việt Nam. Ngày nay các trạm radar, như trạm rađa tầm xa N50, của Hải quân Việt Nam vẫn hoạt động trên đảo này.

Ngày 1 tháng 1 năm 1993, thành lập huyện đảo Lý Sơn theo Quyết định số 337-HĐBT của Hội đồng Bộ trưởng trên cơ sở tách 2 xã Lý Hải và Lý Vĩnh thuộc huyện Bình Sơn.

Ngày 1 tháng 12 năm 2003, chia xã Lý Vĩnh thành 2 xã: An Bình và An Vĩnh; đổi tên xã Lý Hải thành xã An Hải.

Cuối năm 2019, huyện Lý Sơn có 3 đơn vị hành chính trực thuộc, gồm các xã: An Bình, An Vĩnh, An Hải.

Ngày 10 tháng 1 năm 2020, giải thể toàn bộ 3 xã An Bình, An Vĩnh, An Hải để thực hiện chính quyền một cấp trên địa bàn huyện Lý Sơn.[1]